Teclas de atalho em WinForms (C#)

Para criação de teclas de atalho customizadas via código, devemos primeiramente habilitar o KeyPreview do Form, através das propriedades do Form, ou através de código no evento Load do mesmo:

form1.KeyPreview = true;

Feito isso, você poderá utilizar os três eventos abaixo para colocar o seu código:

eventos: KeyUp, KeyUp e KeyDown

Utilizarei para exemplo o evento KeyUp:

if (e.KeyCode == Keys.Enter)//evento disparado ao soltar a tecla enter
{
//aqui vai seu código do atalho
}

Todas as teclas podem ser utilizadas, incluindo mais de uma (Ctrl+A, por exemplo).